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近日,中國科學院大連化學物理研究所研究員袁開軍和中科院院士楊學明團隊在水分子真空紫外波段光解動力學機理研究方面取得新進展,相關工作發表在《物理化學快報》(The Journal of Physical Chemistry Letters)上。
水分子廣泛存在于宇宙中,其與真空紫外光相互作用是高反應活性星際物質OH的重要來源。量子態水平研究水分子光化學過程對于建立星際化學模型,以及同位素解離不同動力學研究對于理解星際中H/D分布的不均勻性都具有深刻意義。該團隊對H2O分子和D2O分子經由C(010)初始態解離動力學進行了轉動量子態分辨的高精度實驗研究。觀測結果顯示,與OD+D光化學過程相比,OH+H產物量子態分布受偶然共振機理影響強烈,可以經由非絕熱耦合路徑解離。該研究對于涉及多達五個電子態勢能面的復雜解離過程,提供了一個重要的態-態非絕熱耦合多路徑競爭解離的例子。
該團隊長期致力于水分子光化學動力學研究,前期相關工作包括:首次實現水分子量子態調控非絕熱解離動力學研究(PNAS,2008);發表系列水分子光化學研究工作綜述文章(Acc. Chem. Res.,2011);以及研究奇特的OH自由基轉動能超過其化學鍵解離能的“超級轉子”現象(Nat. Commun.,2019)等。
上述研究得到國家自然科學基金委動態化學前沿研究中心項目、中科院先導B項目﹑自然科學基金面上項目等的資助。
大連化物所水分子光化學動力學研究取得新進展
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